发布日期：2022-08-16 浏览次数：
供稿：凝聚体物理与材料物理研究所 |
编辑：孙嘉琪 |
审核：吴孝松
betvlctor网页版登录凝聚态物理与材料物理研究所、纳光电子前沿科学中心、人工微结构和介观物理国家重点实验室叶堉研究员、陈基研究员，betvlctor网页版登录博雅博士后徐晓龙（现为北京理工大学预聘教授）与中国科学院大学周武教授等合作提出了一种在不同晶体对称性、不同晶格常数和三维架构基底上异质外延生长半导体2H-MoTe2薄膜的通用合成技术，克服了衬底对异质外延的限制。2022年8月15日，相关研究成果以“用于大规模异质集成的任意表面上半导体2H-MoTe2薄膜的异质外延”（Heteroepitaxy of semiconducting 2H-MoTe2 thin films on arbitrary surfaces for large-scale heterogeneous integration）为题，在线发表于《自然·合成》（Nature synthesis）。
半导体行业依赖技术创新来保持器件小型化和成本降低的步伐。同时，信息的高速传输和处理需要将电子和光子器件集成在同一芯片上。因此，未来发展将同时采用平面和三维 (3D) 复合架构。在材料集成的不同策略中，外延生长是制造具有高质量界面的半导体异质结构的有效途径。然而，在具有大晶格失配的任意材料（更不用说3D架构）上异质外延传统3D 晶体薄膜且不产生具有高密度缺陷的界面是极具挑战性的，因此需要新技术来打破晶格失配和结构不对称对单晶半导体生长的限制。
最近，将二维（2D）半导体与传统电子和光子学器件无缝集成引起了人们的极大兴趣，这为硅基芯片带来了新的应用。二维半导体表现出高的机械稳定性以及独特的电子和光电特性，非常适合异质光电集成。实现高密度集成，光互连结构需要尽可能靠近电子器件。为了实现这一目标，首先需要开发一种在任意结构上直接合成单晶二维半导体的异质外延方法，包括在高度晶格不匹配的基底和非平面的3D架构上。因此，必须开发一种新的可以解除衬底限制的合成范式，即不同于传统的垂直外延工艺（如金属有机化学气相沉积（MOCVD）、分子束外延（MBE）等）。
betvlctor网页版登录叶堉研究员课题组在前期二维碲化钼（MoTe2）相变与可控制备的基础上（J. Am. Chem. Soc. 141, 2128-2134, 2019; Science 372, 195-200, 2021），与合作者进一步提出了一种不受支撑基底限制的平面内二维横向外延技术，将单晶2H-MoTe2半导体薄膜与高度晶格失配的平面晶体或任意形貌的3D架构异质集成（图1），从而发展前所未有的集成技术与器件功能。
图1 在平面单晶材料和三维形貌结构上直接合成二维半导体2H-MoTe2薄膜的异质光电集成示意图
实验中，合作团队首先在半导体Si和GaN、绝缘4H-SiC、SrTiO3和蓝宝石、磁性Gd3Ga5O12单晶衬底上合成了毫米级尺寸的单晶2H-MoTe2薄膜，展示了该生长机制不受基底晶格匹配的限制。以单晶GaN基底为例（图2），实验发现在2H-MoTe2的成核之前，Te原子会进入到1T’-MoTe2薄膜与单晶基底间的界面位置，还原并钝化单晶基底表面从而形成了单原子Te的半范德华结构，降低了MoTe2薄膜与单晶基底间的原子相互作用。在此基础上，2H-MoTe2薄膜的相变重结晶合成机理起到重要作用，多晶的1T’-MoTe2首先相变形成2H相的成核中心，进而形成了面内的1T’/2H的异质结。通过面内二维外延持续诱导相变的发生，相变过程伴随着以异质界面处2H相MoTe2为模板的重结晶过程，使得相变后的整个薄膜的晶格取向和成核中心一致，不受基底的限制。
图2 在GaN基底上异质外延的2H-MoTe2界面扫面透射电镜表征
此外，该外延方法也不受表面起伏的限制。例如，合作团队在具有高深宽比（2.8）的三维结构基底（鳍形硅）上直接生长了2H-MoTe2薄膜（图3）。与上述1T’-2H相变重结晶机理相同，2H-MoTe2薄膜在生长过程中可以跨越三维非平面基底并且它的晶格取向与成核中心保持一致，从而在三维结构上依然可合成出单晶2H-MoTe2薄膜。2H-MoTe2的合成机制是通过相变重结晶过程实现，无需考虑基底的单晶性和形貌，因此可以在任意表面上进行合成，该研究为后续的2H-MoTe2异质集成研究提供了基础。
图3 在鳍形硅基底上异质外延的2H-MoTe2薄膜的截面扫描透射电镜表征
合作团队观察到通过相变的平面内二维外延工艺不受晶格匹配和平面表面的限制，因此允许在任意衬底上合成大面积单晶 2H-MoTe2薄膜。通过将 2H-MoTe2 薄膜与1英寸Si晶圆集成，合作团队制备了垂直p-n异质结阵列，该阵列表现出 100% 的器件良率、高器件性能和优异的均匀性（图4）。合作团队的方法为二维半导体2H-MoTe2薄膜与其他衬底的异质集提供了可能性。
图4 晶圆级别的2H-MoTe2/Si异质pn结器件与伏安特性表征
2022年8月15日，相关研究成果以“用于大规模异质集成的任意表面上半导体2H-MoTe2薄膜的异质外延”（Heteroepitaxy of semiconducting 2H-MoTe2 thin films on arbitrary surfaces for large-scale heterogeneous integration）为题在线发表于《自然·合成》（Nature synthesis）。betvlctor网页版登录2019级博士研究生潘宇、中国科学院大学物理科学学院博士后Roger Guzman为共同第一作者；betvlctor网页版登录陈基研究员、中国科学院大学周武教授、betvlctor网页版登录博雅博士后徐晓龙（现为北京理工大学预聘教授）和betvlctor网页版登录叶堉研究员为共同通讯作者；主要合作者还包括betvlctor网页版登录唐宁研究员、中国科学院微电子研究所殷华湘研究员、武汉大学何军教授、中国科学院上海微系统与信息技术研究所武爱民研究员。
上述研究工作得到国家重点研发计划、国家自然科学基金、北京市自然科学基金，以及betvlctor网页版登录长三角光电科学研究院等支持。
